《Advanced Material》：采用光子燒結(jié)熱處理Pb（Zr，Ti）O3/Metglas異質(zhì)結(jié)構(gòu)薄膜會產(chǎn)生超過20Vcm?1Oe?1的極大磁電耦合（IF=29.477）

背景：

  由壓電和磁致伸縮材料組成的磁電（ME）薄膜復(fù)合材料是應(yīng)用于磁場傳感器、能量收集器和ME天線的很有前途的候選材料。傳統(tǒng)上，需要高溫退火來結(jié)晶壓電薄膜，這限制了增強(qiáng)磁電耦合的熱敏磁致伸縮基板的使用。在此，演示了一種協(xié)同制備ME薄膜復(fù)合材料的方法，通過氣溶膠沉積和基于光子燒結(jié)（IPL）輻射的瞬時熱處理，在非晶Metglas基底上形成壓電Pb（Zr，Ti）O₃（PZT）厚薄膜。IPL在幾毫秒內(nèi)快速退火PZT薄膜，而不損害底層的Metglas。為了優(yōu)化IPL輻照條件，采用瞬態(tài)光熱計算模擬的方法確定了PZT/Metglas薄膜內(nèi)部的溫度分布。利用不同的IPL脈沖持續(xù)時間對PZT/Metglas薄膜進(jìn)行退火，以確定其結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。IPL處理提高了PZT的結(jié)晶度，從而提高了復(fù)合薄膜的介電、壓電和ME性能。通過脈沖寬度0.75ms的IPL退火的PZT/Metglas薄膜獲得了超高非共振耦合（≈20Vcm^?1Oe^?1）（高于其他薄膜一個數(shù)量級），為下一代小型化和高性能的磁電設(shè)備確定了可能性。

文獻(xiàn)介紹：

  由磁致伸縮和鐵電/壓電成分組成的磁電（ME）復(fù)合材料由于能夠通過ME耦合效應(yīng)將磁場轉(zhuǎn)化為電（反之亦然）而引起了人們的廣泛關(guān)注。引證直接的例子，磁致伸縮材料在施加磁場下會產(chǎn)生機(jī)械應(yīng)變；該應(yīng)變作為界面應(yīng)力傳遞到壓電元件上會產(chǎn)生電信號。具有大型ME耦合的ME復(fù)合材料已被廣泛開發(fā)用于各種基于ME的器件，如磁場傳感器、能量收集器、可調(diào)諧射頻（RF）器件和自旋電子器件。原型演示已經(jīng)說明了，通過多功能薄膜中磁性和電子特性的結(jié)合，可以實現(xiàn)小型化和超低功耗納米/微電子技術(shù)的潛力。ME復(fù)合材料的性能是根據(jù)ME電壓效率α_ME來量化的，這被認(rèn)為是一個關(guān)鍵的參數(shù)。按照之前，ME復(fù)合材料的大塊層壓板已經(jīng)被用來證明在非共振條件下具有出色的α_ME（高達(dá)21.6Vcm^?1Oe^?1）。然而，大塊ME復(fù)合材料存在一定的局限性，例如由于中間粘附層導(dǎo)致界面耦合不完美，難以響應(yīng)小磁場。雖然ME薄膜異質(zhì)結(jié)構(gòu)已經(jīng)被提出來解決這些問題，但由于襯底夾緊效應(yīng)或其他原因?qū)е碌臋C(jī)電性能較差，實現(xiàn)與大塊層壓板相當(dāng)?shù)拇螃?/span>_ME 是具有挑戰(zhàn)性。此外，ME薄膜的異質(zhì)結(jié)構(gòu)在壓電薄膜的結(jié)晶過程中還要經(jīng)過復(fù)雜的后熱處理。

 為了減少襯底夾緊效應(yīng)，人們開發(fā)了各種方法，包括插入界面緩沖層、制造垂直排列的鐵電納米結(jié)構(gòu)、光刻圖案、厚（>1μm）壓電薄膜的生長以及柔性襯底的利用。其中，后兩種方法已證明了減輕夾緊效應(yīng)的有效性。在柔性磁致伸縮基板上使用厚鐵電薄膜進(jìn)行了成功的演示，使已建立的制造具有改進(jìn)壓電性能的ME薄膜的方法能夠協(xié)同集成。結(jié)晶后是最大限度地提高M(jìn)E薄膜異質(zhì)結(jié)構(gòu)性能的另一個重要過程，因為它可以排列鐵電材料的域，以增強(qiáng)每個晶體單元內(nèi)偶極矩的極化。傳統(tǒng)的熱處理，如在超過600°C的溫度下退火，已被用于結(jié)晶厚鐵電薄膜。然而，這些方法存在一些局限性，如熱預(yù)算大，導(dǎo)致能量損失高，退火時間變長，界面原子擴(kuò)散/發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，以及對非晶合金和聚合物等溫度敏感襯底的損害。幾種低溫退火工藝已被提出，包括深紫外（UV）加熱、快速熱處理、高壓退火和微波輔助熱處理；然而，需要嚴(yán)格的環(huán)境條件和相對較長的處理時間。此外，在這些過程中，壓電層在不影響下選擇性退火是不可能的。

 利用各種光學(xué)光源的光子退火技術(shù)，如激光和氙氣閃光燈的強(qiáng)脈沖光（IPL）輻射，已經(jīng)成為極有前途的極快速熱處理的候選者。該技術(shù)具有在目標(biāo)材料內(nèi)產(chǎn)生時空控制熱傳遞的卓越能力，可以實現(xiàn)功能層的瞬間熔化和晶體生長，而不會損壞下面的基板。例如，利用激光輻照局部加熱對沉積在柔性磁致伸縮基底（ME薄膜異質(zhì)結(jié)構(gòu)）上的壓電薄膜進(jìn)行退火。然而，使用單色激光器的光熱過程存在固有的限制，包括有限的光吸收長度、耗時的連續(xù)過程和小的光點光束尺寸，從而在生產(chǎn)大面積厚ME薄膜的過程中帶來了尺度上的挑戰(zhàn)。

 相反，IPL系統(tǒng)被認(rèn)為是大面積光熱退火過程的理想工具。通過優(yōu)化閃光燈的尺寸/布局和內(nèi)置反射器設(shè)計，可以在12英寸晶片尺寸的大面積樣品中照射均勻度控制在±3%。這意味著IPL可以用于12英寸的晶圓，這是微機(jī)電系統(tǒng)（MEMS）設(shè)備中最大的晶圓尺寸。ME薄膜的最終目標(biāo)可能是金屬MEMS器件，因此在短時間內(nèi)的大面積熱處理是器件應(yīng)用的關(guān)鍵問題。

 在此，我們展示了一種基于氙氣閃光燈的變革性IPL輻照工藝，它克服了上述挑戰(zhàn)，并提供了顯著的優(yōu)勢，如成本效益、可擴(kuò)展性（>300mm×150mm）、快速加工性、寬光譜（200-1000nm）和高光輸出效率。通過制備Pb（Zr，Ti）O3（PZT）/Metglas（FeBSi）薄膜異質(zhì)結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了≈20Vcm^?1Oe^?1的超高非共振ME耦合，如圖1所示。據(jù)我們所知，使用IPL退火（IPLA），PZT/Metglas獲得的α_ME值比迄今為止報道的任何其他ME薄膜復(fù)合系統(tǒng)都要高一個數(shù)量級。值得注意的是，ME薄膜復(fù)合材料中的ME耦合首次達(dá)到了與ME體層壓板相同的水平。

  氣溶膠沉積（AD）過程只需要幾分鐘就能生產(chǎn)具有強(qiáng)界面附著力（≈30MPa）的高密度（>95%）陶瓷厚膜（1-100μm），這是在室溫下與任何低熱預(yù)算的非晶金屬或聚合物基底進(jìn)行高界面耦合的關(guān)鍵因素，從而在生產(chǎn)中提供了優(yōu)良的材料性能和成本效益。氙氣閃光燈放出的多種電磁波長根據(jù)光穿透深度被PZT厚膜減弱，從而使沉積的PZT薄膜在毫秒時間內(nèi)實現(xiàn)體積結(jié)晶，而不會對非晶態(tài)Metglas基板造成任何損壞。在PZT和Metglas之間沒有觀察到界面化學(xué)反應(yīng)。通過表征IPLA PZT/Metglas薄膜復(fù)合材料的介電、壓電和ME特性，深入研究了不同IPL輻照條件（如放電電壓和脈沖寬度）下的光子退火效應(yīng)。此外，通過瞬態(tài)光熱模擬理論計算PZT/Metglas異質(zhì)結(jié)構(gòu)復(fù)合材料內(nèi)部的溫度分布，實現(xiàn)了IPL誘導(dǎo)的PZT相結(jié)晶的可靠驗證。

引用：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202303553

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